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对稳定的CuI纳米点进行操作重构该纳米点具有选择性CO2电还原为C2H4的有利面
发布时间:2023-06-29 16:09:06   来源:互联网  


(资料图)

该研究由华中科技大学化学化工学院尤波教授、夏宝玉教授和杨轩教授领导。他们通过在含CO2 - 和 I - 的电解质下对 Cu(OH) 2进行操作重构,以增强 CO 2到 C 2 H 4的转化,实验性地制造了具有有利 (220) 面和稳定 Cu +态的 CuI 纳米点。。

具有有利面和Cu +的铜基电催化剂可以促进CO 2还原成有价值的多碳产品。不幸的是,即使采用了各种创新的稳定方法,例如二次金属/杂原子掺杂、等离子体处理和基质掺入,Cu +在CO 2 R过程中也不可避免地会电还原为Cu 0 。与此同时,催化剂的形态重建通常会导致动态活性位点和/或C 2+选择性恶化,并使结构-活性相关性的研究变得复杂。探索兼具有利晶面和稳定 Cu +的先进铜基电催化剂仍然具有挑战性用于选择性CO 2至C 2 H 4转化的状态。

与之前关注金属/氧化铜的报道不同,研究人员在此制造了具有有利(220)面和稳定Cu + 态的碘化亚铜(CuI)纳米点(直径为5.3 nm),以改善CO 2 -to - C 2+ ( C 2 H 4 ) 通过在含有CO 2 - 和 I -的电解质下对 Cu(OH) 2前体进行操作重构来进行转化。Cu 2+ /CuI 相对于 Cu 2+ /Cu + (Cu 0 )的高热力学势有利于在 CO 2过程中形成稳定的 CuI 而不是金属 CuR 过程,通过 X 射线吸收光谱和原位拉曼光谱研究揭示。沿着还原途径的CO 2相关中间体充当封端剂以形成CuI(220)。由于尺寸小,纳米点与 I -的充分接触保证了 CuI 的快速形成,而不是电还原为 Cu 0。结果,他们在 800 mA cm -2下实现了72.4% 的高 C 2 H 4法拉第效率 (FE) ,并且所得 CuI 纳米点具有长期稳定性。原位衰减全反射表面增强傅里叶变换红外光谱 (ATR-SEIRS) 和密度泛函理论结果表明高折射率 CuI(220) 面和稳定的 Cu+共同促进 CO 2 /*CO 吸附和随后的 *CO 二聚,以改善 C 2 H 4的生成。

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